I. Harold a hegyekben. A melankólia, boldogság és öröm jelenetei. Adagio – Allegro
II. Esti imát zsolozsmázó zarándokok menete. Allegretto
III. Az Abruzzók egy hegyilakójának szerenádja kedveséhez. Allegro assai
IV. Rablók orgiája. Emlékezés letűnt jelenetekre. Allegro frenetico

A Fantasztikus szimfónia 1833-as előadásán jelen volt az „ördögi” hegedűs, Paganini is, aki a koncert után megvárta Berliozt (1803-1869). „Egy hosszú hajzatú, szúrós szemű, különös és viharvert arcú ember, a lángész megszállottja, kolosszus az óriások között, akit eddig sohasem láttam, és aki első látásra mélységesen felkavart, egymagában megvárt a teremben, megállított útközben, hogy megszorítsa kezemet, izzó dicséretekkel halmozott el, amelyek lángra gyújtották szívemet és agyamat” – írta visszaemlékezéseiben Berlioz erről az első találkozásról. Nem sokkal később Paganini meglátogatta a zeneszerzőt párizsi lakásán is, és egy brácsaszólós művet rendelt nála. A Harold Itáliábant, ezt a különös, a versenyművet a szimfóniával, illetve a programdarabbal ötvöző kompozíciót ez a külső ösztönzés segítette a világra. A darab hőse, akárcsak a Fantasztikus szimfóniában, könnyen azonosítható magával Berliozzal, aki ezúttal egy byroni figura, Childe Harold alakját ölti magára. A szimfónia élményvilága nem is Byron költeményére vezethető vissza elsősorban, hanem Berlioz saját itáliai utazásaira. Egy ilyen megélt élményt jelenít meg például a mű szerenád-tétele is: „Szerenád ébresztett fel éjszaka, a legkülönösebb, amit valaha is hallottam. Egy ragazzo erőteljes tüdejének teljes megfeszítésével sikoltotta szerelmi dalát ragazzája ablaka alatt, egy ménkű nagy mandolin, egy duda és egy kis vasból való triangulumszerű hangszer kíséretével, amelyet azon a vidéken stimbalónak hívnak. És amikor a gáláns ragazzónak szíve hölgye számára már nem volt több mondanivalója, és váratlanul végét szakította dalának, úgy éreztem, hogy egyszerre csak valami nagyon fontos dolog hiányzik az életemből…”

Figyelemre méltó Liszt elemzése: „Berlioz ebben a művében azokon az ellentéteken elmélkedik, amelyek a mennyeien vidám Itália és egy csalódásoktól és a fájdalomtól túltelített szív közvetlen érintkezéséből fakadtak; olyan ellentétekről, amelyek akkor keletkeznek, ha ez a szív a filozófiai töprengések börtönéből a múlt nagy árnyait elfeledve a tömeg tarka hajszájába kerül, az életteli jelenbe, amely a lét örömét többre tartja a börtönök dicsőségénél. A szimfónia címe Harold Itáliában; a komponista szándéka félreismerhetetlenül az, hogy visszaadja benyomásait, amelyet ennek az országnak gyönyörű természete, lakóinak zabolátlan, érzékien izzó és szeretetre méltó egyénisége vált ki olyan fájdalmaktól sorvadó lélekből, mint amilyen Harold a szimfónia monódiájában. Látjuk a vándort az égő fájdalmat körülvevő csodás környezetben, olyan soha nem csillapodó nyugtalansággal, a szellem olyan csalódásával, azzal a boldogtalan hangulattal telítve, amelynek típusa az irodalomban Byronhoz fűződik. Berlioz Haroldja a sötét barlangban, itáliai rablókkal körülvéve inkább kiüríti a méregpoharat, és utolsó sóhajával utolsó átkot szór az általa megvetett emberiségre.”

A darab 1834-es premierjén Paganini nem volt jelen, a művet csak 1838-ban hallotta. A hangverseny után Berliozhoz sietett, karjánál fogva felhúzta a pódiumra, térdre vetette magát és megcsókolta a kezét. A fanyalgó párizsiakat meglepte az eset, melyet még az is fokozott, hogy Paganini 20.000 frankot küldött a zeneszerzőnek. (Ez a pénz biztosította aztán Berlioz nyugalmát a Rómeó és Júlia komponálásakor.) Amikor Berlioz megköszönte a pénzt, Paganini (Berlioz visszaemlékezése szerint) így hárította el a hálát: „Ne beszéljen többé erről! Ne fűzzön hozzá semmit, ez a legmélységesebb elégtétel, amely életemben osztályrészemül jutott. Sohasem fogja megtudni, miféle felindulást keltett bennem az Ön zenéje. Hosszú esztendők óta sohasem éreztem hasonlót. De most – tette hozzá és hatalmasat csapott a biliárdasztalra – mindazok, akik Ön ellen ármánykodnak, szót se mernek majd szólni, mert tudják, hogy értek hozzá, és hogy nem vagyok könnyű eset.” Paganini jóslata egyébként nem vált be. A Berlioz elleni intrika később sem szűnt meg. Szerencséje inkább fokozta az irigységet és a rosszindulatot.